近日,万喜堂·(中国)责任有限公司杭州高等研究院 “双龙学者”特聘教授林荣和课题组与浙江工业大学赵佳教授合作,在ACS Catalysis上以”Advances in Single-Atom-Catalyzed Acetylene Hydrochlorination”为题发表综述论文,并被遴选为最新一期的前封面。ACS Catalysis为国际化学领域最具影响力的期刊之一,中科院1区,影响因子为12.9。截至目前,这是浙师大在该国际权威期刊上发表的第一篇封面学术论文。杭高院2021级研究生陈智冰为该工作的第一作者,浙师大为第一完成单位。
聚氯乙烯(PVC)是排名世界前三的工程塑料,其全球年需求接近5800万吨,并且保持4%左右的年增长率。基于我国富煤贫油少气的资源禀赋,采用电石法制备乙炔再经氢氯化反应生产PVC成为最为关键的基础化学过程之一。目前,乙炔氢氯化反应的工业催化剂仍采用高毒、高污染的负载型氯化汞催化剂,而国际《水俣公约》明确要求控制和减少汞排放。因此,开发一种实用、高效、环保的催化剂来取代汞基催化剂对于保障PVC和氯碱行业的健康发展具有重要意义。
在以往工作中,林荣和所在精细化工与碳催化课题组以新型氮碳材料的缺陷调控和碳载单原子金属催化剂结构设计为出发点,就这类新材料在乙炔氢氯化反应中的催化性能、活性中心以及反应机制进行了深入研究,并取得系列研究成果(ACS Catal., 2018, 8, 1114、Chem. Sci., 2019, 10, 359、Carbon, 2022, 196, 110、Chin. J. Catal., 2022, 43, 820)。在该综述论文中,作者们首次对近年来新兴发展起来的应用于乙炔氢氯化反应的Au、Pt、Pd、Ru、Cu、Fe等多种单原子和双原子催化体系进行系统梳理,深入探讨了碳载金属单原子催化剂的合成策略、金属活性中心配位环境的调控方法、催化剂反应性能与构效关系,以及反应机制和失活机理,并且对当前单原子催化剂在氢氯化反应实际应用中存在的瓶颈问题,以及碳载体在催化反应中的作用本质、反应过程中活性中心的动态演化和工况下的先进表征技术应用等关键科学问题进行总结和展望。上述研究成果为高效乙炔氢氯化单原子催化剂的理性设计和实际应用提供了理论依据。
编辑:盛灿灿